Suatu hari, sebuah UFO besar berputar di atas Jepang dan menabrak tanah pertanian pedesaan di luar Nagaoka, mengganggu kehidupan biasa Tsubasa Misudachi. Ketika Gatchaman, pembela legendaris Kota Tachikawa, mengawasi cobaan itu, makhluk asing yang damai muncul dari pesawat ruang angkasa. Dalam kekacauan berikutnya, Tsubasa diberikan notebook teknologi tinggi khusus, atau CATATAN, dari pendiri Gatchaman J.J. Robinson, menandakan perekrutan mendadak Tsubasa ke dalam kelompok mereka. Di bawah pengawasan sesama pahlawan Hajime Ichinose, Tsubasa perlahan mulai menyesuaikan diri dengan kehidupan sebagai pembela keadilan.
Sementara itu, teknologi CROWDS, yang memungkinkan pengguna untuk memanifestasikan kesadaran mereka ‘ke dalam bentuk fisik, menyebar di antara masyarakat, serta didukung oleh Perdana Menteri Sugayama. Namun, sebuah organisasi misterius yang dikenal sebagai VAPE telah mendapatkan ketenaran dengan menggunakan CROWDS merah yang unik untuk mendatangkan malapetaka, menggeser opini publik terhadap teknologi CROWDS. Gatchaman, bersama dengan rekrutan baru Tsubasa, harus menghentikan kegiatan merusak mereka sebelum terlambat.
