“Hati yang percaya adalah sihirmu!” – ini adalah kata-kata yang Atsuko “Akko” idola Kagari, penyihir terkenal Shiny Chariot, katakan padanya selama pertunjukan sulap bertahun-tahun yang lalu. Sejak itu, Akko hidup dengan kata-kata ini dan bercita-cita menjadi penyihir seperti Shiny Chariot, yang bisa membuat orang tersenyum. Oleh karena itu, bahkan latar belakang non-magisnya tidak menghentikannya untuk mendaftar di Luna Nova Magical Academy.
Namun, ketika seorang Akko yang bersemangat akhirnya berangkat ke sekolah barunya, perjalanan di sana sama sekali tidak mulus. Setelah perjalanannya yang berbahaya, ia berteman dengan Lotte Yansson yang pemalu dan Sarkh Manbavaran yang sarkastik. Dengan sangat senang, dia juga menemukan tongkat Chariot, Shiny Rod, yang dia ambil sebagai miliknya. Sayangnya, waktunya di Luna Nova terbukti lebih menantang daripada yang bisa dipercaya Akko. Dia benar-benar menolak untuk tetap kalah dengan teman-teman sebayanya, terutama saingannya yang memproklamirkan diri, Diana Cavendish yang cantik dan berbakat, jadi dia mengandalkan tekadnya untuk mengimbangi perilaku cerobohnya dan ketidakmampuannya dalam sihir.
Di masa ketika sihir sedang menurun, Little Witch Academia mengikuti petualangan ajaib Akko dan teman-temannya saat mereka belajar arti sebenarnya dari menjadi penyihir.
