Academy City, Jepang, berada di garis depan sains. Selain 30 tahun lebih maju dari dunia secara teknologi, lebih dari tiga perempat populasi kota yang unik ini terdiri dari siswa yang mengembangkan kemampuan psikis mereka sebagai esper di berbagai lembaga. Di antara murid-murid ini adalah Touma Kamijou, seorang siswa sekolah menengah dengan pangkat nol paling rendah, tetapi dengan kekuatan misterius yang tidak dapat dipahami oleh para ilmuwan: “Imagine Breaker,” yang memungkinkannya untuk meniadakan kemampuan supernatural lainnya.
Namun, ini tidak memengaruhi kehidupan Kamijou sedikitpun ketika dia memainkan perannya sebagai remaja biasa; yaitu, sampai dia bertemu dengan Index Librorum Prohibitorum yang aneh, seorang gadis muda yang telah menghafal keseluruhan grimoires terlarang, dan sekarang sebuah organisasi berbahaya sedang memburu Index. Dengan beberapa penyihir yang ingin menyakiti gadis itu, Kamijou akan membela teman barunya dengan cara apa pun saat ia menemukan dunia baru yang aneh dari alam gaib.
